少年仲人无意中闯入了绫小路博士的实验室，阴差阳错地启动了博士研究的钢铁天使久留美，而久留美也只把仲人视为主人，对他唯命是从，军队为了收回久留美，先后派了另两位钢铁天使莎奇和佳玲加，但都失败了。原来整件事背后还有一个组织在操控着，而且博士也被他们劫走了，为了找出答案，仲人和久留美一行人起身前往博士的秘密实验室...在路上把原来攻击他们的钢铁天使沙奇和卡琳加变成了好朋友和姐妹...在最后才知道久留美并不是一个简单的钢铁天使，她是拥有天使与恶魔两者力量，在仲人爱的感受下久留美除去了罪恶的根源，最终成为了一个守护地球的钢铁天使...在第二部，故事发生在钢铁天使1的29年后，钢铁天使的主人死后把钢铁天使藏在佛像中...高中女学生那一天去神社的地窖放东西时无意中再次唤醒了沉睡中的钢铁天使久留美，此后钢铁天使久留美的两个姐妹都用不同的方式醒了过来，后来的故事姐妹们又由敌人变成了姐妹..